Происходил из дворян Черниговской губернии, сын Константина Афанасьевича Случевскго 2-го (1793—1856, полковник, Санкт-Петербургский полицмейстер, затем тайный советник, вице-директор Департамента внешней торговли Министерства финансов). Воспитывался в Первом кадетском корпусе,откуда, в 1855-ом году, по окончании курса первым учеником, с записанием на мраморную доску, был выпущен прапорщиком в Семёновский полк. Затем перешёл в лейб-гвардии стрелковый Его Императорского Величества батальон, прослужив в котором около двух лет, поступил в Академию Генерального штаба, но в 1861 г. оставил военную службу и отправился за границу. Несколько лет учился в Париже, Берлине и Гейдельберге, где в 1865 г. получил степень доктора философии. Вернувшись в Россию, служил по Министерству внутренних дел и государственных имуществ. В котором прослужил около 17-ти лет чиновником особых поручений. С апреля 1891 года по 1902 год состоял на должности главного редактора газеты «Правительственный вестник», Состоял также членом совета Главного управления по делам печати и имел придворное звание гофмейстера.
Литературную деятельность начал в «Общезанимательном вестнике» 1857 г., где опубликовал свои стихи и переводы из В. Гюго, О. Барбье и Дж. Г. Байрона. Затем помещал стихи в «Иллюстрации», в 1860 г. поместил ряд стихотворений в «Современнике» и «Отечественных записках». Они сразу обратили на себя внимание. Мнения критики в оценке произведений молодого поэта разделились. Таких выдающихся эстетических ценителей, как И. С. Тургенев и Аполлон Григорьев, они привели в восторг.
Эти восторги вполне понятны, потому что к числу первых стихотворений Случевского принадлежат «Статуя», «Весталка», «Мемфисский жрец» и другие лучшие произведения поэта. Звучный, красивый стих, пластичность образов, ясность настроения давали основание надеяться, что из дебютанта выработается серьёзная поэтическая сила. Аполлон Григорьев со свойственным ему отсутствием меры превозносил талант Случевского в таких преувеличенных выражениях, что вызвал столь же неумеренные нападки влиятельной тогда «Искры», которая начала выуживать у Случевского неудачные выражения и сделала его мишенью злых и остроумных насмешек.
Гонение «Искры» болезненно подействовало на поэта: он исчезает со страниц журналов и только в 1866 г. выпускает три полемические брошюры против теорий Чернышевского и Писарева под общим заглавием «Явления русской жизни под критикою эстетики» (Санкт-Петербург, 1866—1867).
На стихотворное поприще Случевский вернулся только в 1878 г., выпустив особым приложением к новогоднему номеру «Нового времени» поэму «В снегах». Успех поэмы, в которой есть красивые места (встреча 12 витязей-месяцев у костра), поднял настроение автора, и он деятельно начинает печатать в разных журналах лирические стихотворения, поэмы, мистерии, баллады и др., которые были собраны в 4 книжках (Санкт-Петербург, 1881—1890), а затем вошли в состав «Сочинений К. К. Случевского», изданных А. Ф. Марксом в 6 томах (Санкт-Петербург, 1898).
Случевский написал также роман «От поцелуя к поцелую» (1872), ряд повестей и рассказов, собранных в книжках «Виртуозы» (Санкт-Петербург, 1882), «Застрельщики» (Санкт-Петербург, 1883), «33 рассказа» (Санкт-Петербург, 1887), «Профессор бессмертия» (Санкт-Петербург, 1892), «Исторические картинки» (Санкт-Петербург, 1894) и в 5 и 6 томах «Собрания сочинений». Наиболее известен роман «Профессор бессмертия» — смесь беллетристики, не особенно яркой, и чисто отвлечённых рассуждений на религиозно-философские темы.
Совершив несколько поездок по России в свите вел. кн. Владимира Александровича, Случевский описал их в сочинении «По северу России. Путешествие Их Имп. высоч. вел. кн. Владимира Александровича и вел. кн. Марии Павловны» (Санкт-Петербург, 1888) и «По северо-западу России» (Санкт-Петербург, 1897).
Для сцены Случевский написал «Город упраздняется» (совместно с В. А. Крыловым) и «Поверженный Пушкин» (1899). Кроме того, он напечатал «Книжки моих старших детей» (Москва, 1890—1892), брошюры «Историческое значение св. Сергия» (Москва, 1891), «Государственное значение св. Сергия и Троицко-Сергиевской лавры» (Москва, 1889 и Санкт-Петербург, 1892) и другие.
Стихи Случевский писал до самой смерти. Его, как и многих, не избежало влияние возникшего символизма. К примеру, очень известное, входящее в антологии русской любовной лирики стихотворение «Упала молния в ручей…» (1901) носит символический характер; лишь по последней строке можно понять его истинный смысл.
Поэзия Случевского в конце XIX века вызывала такое же разделение мнений, как и в начале его творческой деятельности. Группирующийся около Случевского кружок поэтов «Пятницы» (редакция юмористического листка «Словцо» и альманаха «Денница») ставила его очень высоко, называла «королём» современной русской поэзии (Платон Краснов), посвящала ему особые книги (Аполлон Коринфский, «Поэзия К. К. Случевского», Санкт-Петербург, 1900) и т. д. Значительная часть журналистики и критики относилась к Случевскому холодно, а подчас и насмешливо. При присуждении в 1899 г. Пушкинских премий Н. А. Котляревский, которому II отделение Академии наук поручило разбор стихотворений Случевского, высказался за назначение маститому поэту награды 1-го разряда — полной премии, но большинство голосов постановило ограничиться почётным отзывом.
Неодинаковому отношению критики к Случевскому вполне соответствует неровность поэтических достоинств его стихотворений. Ни у одного из русских поэтов с именем нет такого количества слабых стихотворений. Недостатки доходят подчас до курьезов (хор в мистерии «Элоа», начинающийся словами: «Была коза и в девушках осталась»; введение в русскую речь французского апострофа — «Ходят уши настр’жа»). Самый стих Случевского, в начале его деятельности звучный и красивый, с годами стал тяжёл и неуклюж, в особенности в стихах полуюмористического и обличительного характера (например, «Из дневника одностороннего человека»). В стихотворениях и поэмах мистического характера («Элоа» и др.) символизм и отвлечённость переходят иногда в непонятность.
Но вместе с тем у Случевского есть несомненные и незаурядные достоинства. Первое место в ряду их занимает полная самостоятельность. У Случевского почти нет перепевов; всё, что он писал, носило отпечаток собственной его душевной жизни. Стихотворением, поставленным во главе собрания его сочинений, он сам называет себя поэтом «неуловимого», которое «порою уловимо». В этом отношении он в наиболее удачных из своих «дум» напоминает Тютчева. Он ищет в «земном творении» «облики незримые, глазу незаметные, чудеса творящие»; он убеждён, что «не все в природе цифры и паи, мир чувств не раб законов тяготенья, и у мечты законы есть свои». Это даёт ему в лучшие моменты творчества истинную внутреннюю свободу и поднимает на большую высоту его лирическое настроение. В ряду лирических стихотворений Случевского выдаются последние по времени произведения его музы — «Песни из уголка», интересные по свежести чувства и бодрости духа, черпающего свою бодрость именно в том, что «жизнь прошла», что поэт «ни к чему теперь не годен», что «мгла» «своим могуществом жестоким» его не в силах сокрушить, что «светом внутренним, глубоким» он может «сам себе светить».