Родился в семье чиновника по военному ведомству, выходца из обедневшего дворянского рода. В 1898 г. окончил Московскую гимназию и поступил на медицинский факультет Московского университета. Будучи студентом Георгий Чулков втянулся в революционную деятельность, вошёл в «Исполнительный комитет объединённых землячеств и организаций». В конце 1901, за революционную деятельность, был арестован и сослан в Якутию. В 1903 Чулков был амнистирован и получил разрешение поселиться в любом городе, кроме двух столиц, поселился в Нижнем Новгороде, где проживал под гласным надзором полиции.
В печати Георгий Чулков дебютировал в 1899, в студенческие годы, как прозаик, в 1904 выпустил сборник стихов и рассказов «Кремнистый путь», вызвавший скептическую рецензию В. Брюсова, и благожелательный отзыв П. Соловьевой. В том же 1904 переехал в Петербург, где получил предложение стать сотрудником журнала Мережковских «Новый путь»; после его закрытия в 1905 издавал новый журнал «Вопросы жизни», куда привлёк лучших философов того времени — Н. А. Бердяева и С. Н. Булгакова. Тогда же формируется его теория «мистического анархизма» (трактат «О мистическом анархизме», 1906), вызвавший бурную полемику (и даже раскол) в стане символистов. Основной постулат этой теории — «последовательное и углубленное утверждение» индивидуализма, который должен привести «к истинной общественности, освобожденной от власти».
Чулков издавал альманахи, сборники, писал литературные и театральные рецензии. В 1906-1908 гг. под редакцией Чулкова выходил альманах «Факелы». В 1908 вышли стихи Георгия Чулкова, собранные в книгу «Весною на север»; в 1910-е регулярно появляются в свет его романы на историческом материале и о современности; сборники рассказов. В 1909-1912 издательство «Шиповник» выпустило собрание его сочинений в шести томах.
Чулков принимал участие во всех значительных событиях литературной и окололитературной жизни, был другом и оппонентном многих известных писателей и поэтов — играя заметную роль в культурной жизни России того времени. В круг общения Георгия Чулкова входили, в частности, Вячеслав Иванов и Александр Блок, последний посвятил Чулкову свой цикл «Вольные мысли».
До революции Чулков написал несколько крупных романов («Сатана», 1914, «Сережа Нестроев», 1916, «Метель», 1917). Издал сборник «Стихотворения» (1922). Когда в 1917 Чулков увидел, что на идею бунта откликаются в первую очередь темные массы, — а именно эта идея составляла ядро его теории «мистического анархизма», Чулков признал эту теорию самым страшным своим заблуждением.
После революции Георгий Чулков издал два сборника рассказов — «Посрамленные бесы», 1921, и «Вечерние зори», 1924), книгу воспоминаний «Годы странствий» (1930), но больше занимался литературными исследованиями. Исследовал, издавал и комментировал творчество Тютчева («Последняя любовь Тютчева», 1928 и др.), Пушкина («Жизнь Пушкина», 1938), Достоевского («Как работал Достоевский», 1939).
В последние годы Чулков оказался почти невостребован как писатель. Умер Георгий Чулков 1 января 1939 в окружении родных. Последними словами были: «Все прекрасно. Жизнь коротка, искусство вечно»